平板阴极空气微生物燃料电池的同步硝化和反硝化处理生活污水的完全脱氮外文翻译资料

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平板阴极空气微生物燃料电池的同步硝化和反硝化处理生活污水的完全脱氮

Younghyun Park ^a, Seonghwan Park ^a, Van Khanh Nguyen ^a, Jaecheul Yu ^a, Ceacute;sar I. Torres ^b, Bruce E. Rittmann ^b, Taeho Lee ^a,

土木与环境工程，釜山国立大学，釜山609-735系，大韩民国

环境生物技术，生物设计研究所，亚利桑那州国家大学，坦佩，亚利桑那州85287-5701史威提中心，美国

要点：

bull; FA-MFC处理生活污水运行了8个月

bull;FA-MFCs 可以成功在一个2.5h的水力停留时间内使COD和TN满足排放限值

bull;FA-MFC 系统展示了一个明显高的TN去除率即0.62 kg-N/m3/d

bull;亚硝化细菌、硝化细菌和酸诺卡式菌对氮的去除有贡献

bull;FA-MFC 系统为能源可持续型生活污水处理供了保证

抽象图形：

文章信息：

文章历史：

2016.12.2 接收

2017.2.2 接收到修正版

2017.2.3 被收录

2017.2.6 公布于网络

摘要：

微生物燃料电池（MFC）可以处理经过曝气处理的生活污水中的有机化合物，但需要额外程序进行脱氮。本研究开发了一种平板阴极空气法MFC（fa-mfc），它是由五个MFC单元串联操作，在一个较短的水力停留时间（HRT）2.5小时内在国内废水中去除有机物和氮的化合物。在8个月的操作中, 化学需氧量（COD）和总氮（TN）的去除效果持续增长，达到了85% 和 94%。同时, 出水的COD、TN浓度分别为20.7plusmn;2.5毫克/升和1.7plusmn;0.1毫克/升。 COD和TN的最大去除率在第一和第二单元（0.62kgbull;N /m³/d的TN去除率）。fa-mfc系统可以将生活污水中的COD和TN同时去除，尽管它会产生最小输出功率（6.3 W / m第一单元）。在FA-MFCs.系统中，生物脱氮被看做去除总氮TN的主导机制，因为在30分钟的短期水力停留时间内，在1.1V的供电能力下任何生物氨损失都不会被发现。在微生物群落分析中发现，在阴极附近，硝化类菌株发生硝化作用，反硝化类菌株发生反硝化作用。 以代谢多样性著名的嗜酸菌属-类菌株,是普遍存在的，似乎有助于阳极和阴极生物膜中有机物和氮的去除。这项研究表明fa-mfc系统具有为生活污水处理提供可持续能源的能力

关键词：微生物燃料电池；硝化反硝化；能源可持续处理生活污水；微生物群落

2017年Elsevier B.V. 保留所有权利

1. 前言

常规生活污水处理(WWT)，基于活性污泥法，需要大量的曝气能量(50%的总工作能源；0.3kWh/m³的废水)以及处理大量剩余污泥[1].厌氧WWT利用产甲烷菌不需要曝气的优点，和它产生的可作为生物燃料的CH4。然而,厌氧处理由于需要增加温度 (例如, 增加到35℃) 和为处理剩余的污染物增加下游过程[2]，可能会导致较差的色度和嗅阈值以及较高的运营成本。

微生物燃料电池(MFCs)已经作为一种可持续的污水处理技术而受到重视,因为MFCs可以无需曝气处理污水并且可直接利用废水中的有机物产生电能,即使在不良的环境温度下也不受影响[3–5].各种基于空气阴极的微生物燃料电池(阴极的一侧向空气开放，另一侧面对阳极或隔板)已用于生活污水处理:平板电池[6],含八阳极的圆柱电池[7],浸没式微生物燃料电池[8],水平堆叠的微生物燃料电池[9],用膜生物反应器的微生物燃料电池[4,10].尽管技术有了进步,利用MFC处理生活污水仍具挑战性。由于废水具有低浓度的有机基质，会导致低电流密度，而低浓度溶液的导电性可以导致高的欧姆损耗[11–13].考虑到微生物燃料电池的输出功率低，如果它可以实现足够良好的出水水质或无需进一步处理排放废弃物，成功的处理生活污水将是MFC应用的首要目标。

据我们以前的研究报告显示，浸没式MFC结合分离器电极组件（SEA）可以成功地处理生活污水，并产生一个污水的化学氧合需求（CODgt;20COD/L, 可以满足韩国排放限值。在这项研究中的水力停留时间（HRT）le;8小时，相比于传统的污水处理厂（水力停留时间为6—8 h）[8].几项研究表明，与其他技术结合后，微生物燃料电池（例如，中空纤维膜或膜生物反应器系统）取得了满意的COD去除率，出水浓度低至16plusmn;3mgCOD/L的低总悬浮固体含量[4,14].

在许多情况下,良好的出水水质，也包括实现低浓度的总氮（TN）。几项空气阴极微生物燃料电池研究显示氮可以被转化或去除。一个空气阴极MFC在处理100h后有83%的氨去除率 [15].由于阴极pH值的增加，硝化和氨挥发同时出现在空气阴极MFC[16].预富集硝化生物膜的空气阴极MFC在阴极表面实现同步硝化和脱氮作用[17].为了使国内污水处理达到高水平的总氮的去除率,空气阴极MFCs 需要与MBR进行组合[10],反硝化MFC[5]会需要很长的水力停留时间（6天）[9]. 据我们所知，单独的MFC技术与传统活性污泥污水站相比还没有实现在水力停留时间短于6小时的出水水质同时满足TN和COD的排放限值。

在这项研究中，我们测试了一个平板空气阴极MFC(FA-MFC)，它由两个具有大的电极面积(600 cm2)的SEAs组成，诱导氧气从空气到阴极侧进行生物硝化。五个FA-MFC单元串联连接，运行时间为2.5 h（每个单位0.5 h）的短水力停留时间，以去除有机物和氮化合物，同时利用国内污水厂的主要废水生产电力。FA-MFC在环境温度（10-25LC）下运行了八个多月，以评估其在国内污水处理条件下的长期稳定性。八个月后，通过变性梯度凝胶电泳（DGGE）分析在微生物阳极，分离器和阴极上形成的生物膜的群体，以进行对FA-MFC中除氮的生物学机制的观察研究。

2.材料和方法

2.1.MFC构造和运行

FA-MFC系统由五个单独的单元组成（每个单元的工作阳极体积为150mL），每个单元具有两个电路并联连接的SEA单元（附录S1中的附图）。每个单元中的两个SEA电池共享一个阳极室，其具有用于引导水流的四个侧向挡板并且将死区或短路最小化。两个电池之间的距离等于挡板的宽度（5mm）。每个SEA由紧密的阳极、隔板和空气阴极组成（每个150times;200mm）。根据阴极的投影面积和阳极室的体积计算得到阴极的比表面积为400m2/m3。阳极由石墨毡构成，阴极是铂（Pt）催化的30％耐湿碳布（E-Tek，BASF Fuel Cell，Inc.，USA）。将溶解在5％Nafion溶液中的Pt铺展在阴极表面（0.5mg Pt/cm2）[18]。使用聚丙烯无纺布（韩国非织造科技有限公司）作为分隔器[19]。

阳极室用韩国釜山海云台国内污水处理厂生产的活性污泥进行接种，最初使用合成培养基进行操作，其中含有CH₃-COONa, 0.64 g/L (500 mg-COD/L)；K₂HPO₄, 4.35 g/L； KH₂PO₄,3.4 g/L； NH₄Cl, 0.23 g/L； NaCl, 0.04 g/L； MgSO₄_7H2O, 0.01 g/L；KCl, 0.02 g/L;酵母提取物,0.005 g/L。合成介质以30分钟的水力停留时间供应给各个MFC单元。在适应阶段（约一个月）后，合成中心被海云台国内WWT工厂的初级澄清池的废水线替代为生活废水（144plusmn;18 mg-COD/L）。经过一个月的私人运营，为了提高COD和TN去除率，各个MFC单元的废水流量采用连续2.5小时的水力停留时间（每个单位0.5小时）（附图中的S1）。在连续运行八个月后对WWT和发电方面的表现进行了评估，外部电阻为50Omega;，工作温度范围为10-25℃，反映了冬季至夏季对废水温度的季节性影响。

将FA-MFC装置在没有接种的情况下运行，通过靠近阴极的局部升高的pH值评估非生物氨损失。非生物FA-MFC填充有1.91mg/L的NH₄Cl（50mg-N/L）。没有添加任何磷酸盐缓冲液来模拟没有pH缓冲能力和低电导率（lt;1.0 mS/cm）的生活废水。采用直流电源（OPE-303QI，韩国ODA科技有限公司）提供阳极和阴极之间的电位差。非生物FA-MFC以间歇模式运行，长时间保留4天，连续流动模式的较短水力停留时间为15分钟和30分钟。

2.2. 化学和电化学分析

根据公式 （1），每隔10分钟在电脑上记录使用数据采集系统（型号7700，Keithley Instruments Inc.，USA）测量的电压（E，V）、电流（I，A）。

I=E/Rext （1）

其中Rext（O）是外部电阻。使用恒电位仪（WMPG1000，Wonatech Co.，Korea）的线性扫描伏安法以0.1mV/s的扫描速率获得极化曲线。使用极化数据计算由工作阳极体积（150mL），内阻（Rint，O）和开路电压（OCV，V））归一化的最大功率密度（Pmax，W / m3）。电导率用Orion 3星电位计（Thermo Scientific，USA）测量。

通过使用CODCr分析试剂盒（Humas Co.Ltd。，韩国）用分光光度计（HS 2000，Humas Co.Ltd。，韩国）测量COD，样品通过0.2-1mu;m孔径的膜过滤器（RephiLe，韩国）。库仑效率（CE）由公式（2）计算：

CE=8times;I/(Ftimes;qtimes;Delta;COD) (2)

其中，8（g-COD/ mole）是COD和电子当量之间的转化率，F是法拉第常数（96,500C/mole），q是流量（L/s），DCOD被去除的COD（g/L）[20]。TN和氨氮浓度用TN和氨基酸分析试剂盒（Humas Co.Ltd。，Korea）测量。亚硝酸盐和硝酸盐浓度通过离子色谱（DX-300，DIONEX，USA）测定。

2.3. 微生物群落分析

经过八个月的运营，FA-MFC第一，二，三单位的SEAs被拆卸。从面向阳极室（以下称为阳极-生物膜）的阳极表面，阳极和隔膜（分离器-生物膜）之间的空间以及阴极和隔膜（阴极-生物膜）之间的空间进行生物膜取样。根据制造商的说明书，使用PowerSoilTM DNA提取试剂盒（Mo Bio Labs，Carlsbad，USA）提取生物膜的细菌DNA。通过使用Mastercycler梯度自动热循环仪（Bio-Rad，Hercules，USA），根据多聚酶链反应（PCR）扩增V1-V3区域中的同种16SrRNA基因，其具有以下程序：初始变性95 ℃进行 15分钟;在95℃变性进行20秒，50℃退火40秒，72℃延伸30秒进行30个循环；最后延长链在72℃下，持续5分钟。使用GC夹钳连接的正向引物27F（5acute;-AGAGTTTGATCMTGGCTCAG-3acute;）和反向引物518R（5acute;-ATTACCGCGGCTGCTGG-3acute;）用于扩增16S rRNA基因。使用PCR纯化试剂盒（Solgent Co.，Korea）纯化PCR产物。

使用具有20-60％尿素和甲酰胺的梯度变性剂和6％聚丙烯酰胺凝胶（丙烯酰胺：双丙烯酰胺比例，37.5:1）的D代码系统（Bio-Rad，Hercules，USA）进行电泳图分析。在60℃下以100V的稳定电压进行电泳10小时。用紫外透射仪（Uvitec，Cambridge，UK）显现电泳图。根据电泳条带提取DNA片段，使用相同的引物和程序进行扩增，并使用ABI 3730XL毛细管DNA测序仪（Applied Biosystems，Franklin Lakes，USA）进行测序。采用GenBank数据库用于分析序列结果，如系统型鉴定。将从电泳条带获得的部分16S rRNA基因序列保存在Gen-Bank数据库中，登录号为KT923067至KT923079。

3.结果与讨论

3.1.FA-MFC单元单独运行时的性能

使用500mg-COD/L和8ms/cm的电导率的乙酸酯合成培养基适应五个FA-MFC。五个单元的平均电压产生量为0.67plusmn;0.02V（外部电阻为1000Omega;），电流为401plusmn;13A/m³（外部电阻为5Omega;）。经过超过一个月的适应，其功率密度为121plusmn;8W/m³（数据未显示）。

由于底物浓度较低（144plusmn;18 mg-COD/L），流入物在合成中转化为生活污水，平均发电量迅速下降至60plusmn;33A/m3（5Omega;外阻）和较低的电导率（1.24plusmn;0.2mS/cm）。结果与以前的报告相符，MFCs的发电量与废水浓度有显著的正相关关系，如COD浓度[6,15]。经过一个月的生活污水处理，五个FA-MFC单元产值略有不同。各FA-MFC单元的内阻和OCV平均值分别为45.3plusmn;6.5 O和0.541plusmn;0.075 V。最大功率密度也从8.9增加到16.7 W/m3（平均值为12.9plusmn;2.9 W/m3）（补充资料中的S2）。

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