渤海和黄海北部生源硫的分布及其对秋季末大气硫酸盐气溶胶的贡献外文翻译资料

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渤海和黄海北部生源硫的分布及其对秋季末大气硫酸盐气溶胶的贡献

摘要:2011年11月，在渤海和黄海北部进行了生源硫化合物包括二甲基硫（DMS），溶解性和颗粒性二甲基巯基丙酸（DMSPd和DMSPp）的空间分布研究。在研究区，DMS和DMSPp浓度与地表水叶绿素a (Chl-a)浓度呈显著相关，大型纳米浮游生物(5-20mu;m)是DMSPp最重要的生产者，硅酸盐对浮游植物的生长和DMSP浓度的影响具有统计学意义。DMS和DMSP的垂直剖面特征是在上层达到最大值，与上层相比，底部浓度有时相对较高。研究区DMS的海气通量估计为0.05-27.4mu;mol m^-2d^-1，平均值为4.21mu;mol m^-2d^-1。研究区大气气溶胶中生物源非海盐SO₄^2- (nss-SO₄^2minus; )对总的nss-SO₄^2minus;的贡献从0.46%到5.49%不等，平均为1.40%。因此，生物源硫对nss-SO₄^2minus;的贡献不显著，人为源对大气硫酸盐贡献显著。

关键词：二甲基硫（DMS） 二甲基巯基丙酸（DMSP） 浮游植物 甲磺酸 渤海 黄海北部

1.简介

二甲基硫(DMS)是一种从海洋表面排放到大气中的气候活性生物气体(Lovelock et al., 1972; Andreae,1990; Malin and Kirst, 1997).，海洋排放的DMS是海洋边界层硫酸盐气溶胶的一个重要来源。海洋边界层大约有28.1 (17.6–34.4) Tg硫以DMS的形式(Lana et al., 2011)从海洋转移到大气中，由于DMS在大气中的氧化产物，使得DMS的排放不仅平衡全球硫量，也影响全球的气候，当DMS排放到大气中，它白天被OH自由基氧化，晚上被NO₃自由基迅速氧化，形成各种含硫化合物，例如二氧化硫(SO ₂ )，甲烷磺酸(MSA)和非海盐硫酸盐(nss-SO₄^2minus; )。通过该方法生产的硫酸盐不仅增加了大气沉积的自然酸度，也有助于在遥远的海洋环境中凝结核（CN），并最终形成云凝结核（CCN）。CCN浓度的变化影响云滴数浓度，云滴数浓度影响云的反照率，进而影响气候(Charlson et al., 1987)。

DMS的产生是通过酶解二甲基巯基丙酸(DMSP)来实现的，DMSP在世界范围内大量存在于海藻中(10 - 9吨或更多)，在海藻中它作为一种兼容的溶质来对抗各种压力，包括渗透、氧化和紫外线的潜在伤害(Sunda et al，2002)。当DMSP从海藻中释放出来，经过放牧或病毒攻击后，随后DMSP被微生物分解代谢转换，其中一些可产生DMS。此外，来自藻类的DMSP显示出巨大的季节性和地理变化，与浮游植物丰度和物种形成的季节性变化有关。硅藻中DMSP的含量一般低于甲藻和鞭毛藻(Kelleret et al.，1989)。DMSP和DMS在一定程度上是由活的浮游植物细胞释放的，但这种释放在细胞衰老、放牧或病毒攻击期间加快(Dacey and Wakeham, 1986;Levasseur et al，1996;Hillet, 1998)。然后，DMSP被细胞内外、藻类或细菌的DMSP裂解酶裂解成DMS和其他产物(Stefels, 2000)。然而，主要部分被细菌活性去甲基化，并不导致DMS的形成(Kiene and Linn, 2000; Yoch, 2002)。只有一小部分DMSP(在9%到21%之间)被某些种类的细菌和浮游植物酶解成DMS和丙烯酸酯(Kiene and Linn, 2000)。DMSP还可以作为碳或硫的储存，其合成可以防止氮限制期间重要的氮前体的消耗(Stefels et al.，2007)。然而，DMSP转化为DMS的酶促反应被认为是浮游植物和大型藻类的抗放牧防御机制的一部分 (Wolfe，et al ,1997;VanAlstyne and Houser, 2003)。放牧期间的DMS生产在多营养相互作用中也有可能稳定海洋食物网和功能 (Pohnert et al.2007; Lewis et al., 2012)。此外，沉积物也作为底物DMS的来源。之前的研究表明，底部沉积物中孔隙水中DMS的浓度远高于上覆水柱中DMS的浓度，这可能来自于沉积在底部的碎屑(Andreae, 1985)，在海洋上层，生物、化学和物理因素的微妙相互作用决定了海水的DMS浓度。DMS可以通过细菌消耗、光分解、海洋混合和通风来去除。Gali et al.(2011)报道，在北极上层混合层中，细菌消耗是DMS的主要去除方式，占其去除的9-73%，然而在有些监测站，光降解占总DMS损失的12-65%，成为了去除DMS的主要方式。

2006年研究了黄海北部（NYS）地表水中DMS的分布及其对大气硫酸盐气溶胶的贡献(Yang et al.，2009; Zhang and Yang，2009)。然而，DMS对渤海（BS）硫酸盐气溶胶(BS)的贡献还没有被研究过。近年来，经济的快速发展在中国北方尤其是北京造成了严重的雾霾(Liu et al.，2013)。受污染的空气也可能引起大气中BS和NYS环境的显著变化，因此气溶胶离子和生物源对BS和NYS上空硫酸盐的贡献应进一步评估。本研究通过研究DMS、DMSP、叶绿素a (chl-a)和细菌在BS和NYS中的分布，进一步了解中国边缘海域生物源硫的生物地球化学循环以及生物源硫在气溶胶中对硫酸盐的贡献。同时，收集不同粒径的叶绿素a和DMSP (DMSPp)样品，研究它们对DMSP的贡献。此外，估算了DMS的海气通量，测量了MSA和nss-SO₄ ^2minus;浓度，以评估生物源对BS和NYS气溶胶中硫酸盐的贡献

2.实验

2.1研究区域

BS和NYS是西北太平洋的半封闭边缘海。连接辽东半岛最南端和山东半岛最北端的界线，在地理上定义为BS与NYS的界线。BS的平均深度小于20米，最深处在渤海海峡北部附近，约为70米。朝鲜半岛与南部被山东半岛隔开。虽然大型对称床型出现在鸭绿江附近的东北部(Liu et al.， 2004)，但海洋中部大部分深度在50米以上，海底相对平坦。BS和NYS受亚洲扬尘和陆源物质的影响明显，这些陆源物质在西风带下通过大气沉积搬运，其特征是一年四季都有大量的氮(Chung et al.1998)。此外，中国和韩国沿海地区的高社会经济发展对生态系统的影响也非常显著。人为污染对BS和NYS地区浮游植物和底栖动物群落物种多样性产生了显著影响(Liu et al.2011;Xu,2011)。

2.2抽样

2011年11月21日至12月1日深秋期间，在BS和NYS上航行的R/V“东方红2号”客轮上收集了样本。采样点位置如图1所示为黑点。在40个监测站采集海水样品，测定地表水中DMS、DMSP、叶绿素a和细菌的空间分布，最大深度为77米出现在B10站。这些监测站的海水表面温度范围为10.49 ~ 15.77℃，平均为12.79℃，温度低于夏季，平均为22.03℃(Yang et al.2009)，在B12-B17横断面上研究了DMS、DMSP和叶绿素a的垂直分布。采用安装在玫瑰花型取样器上的电导-温度-深度(CTD)探头(海鸟SBE 9/ 11 plus)测定海水盐度和温度。此外，在巡航过程中同时采集了8个气溶胶样品，用于分析水溶性离子种类。关于采样站的详细信息见表1。

图1.2011年11月21日至12月1日深秋期间，BS和NYS的采样站位置

表1.秋季末的采样站及其chl-a、DMS和DMSP浓度以及DMS的海气通量