2015年冬季中国北方极端雾霾事件的快速形成与演变外文翻译资料

英语原文共 9 页，剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

2015年冬季中国北方极端雾霾事件的快速形成与演变

Yele Sun^1,2 ,Chen Chen^1,3, Yingjie Zhang^1,4, Weiqi Xu^1,5, Libo Zhou¹, Xueling Cheng¹, Haitao Zheng^1,6, Dongsheng Ji¹, Jie Li¹, Xiao Tang¹, Pingqing Fu1 amp; Zifa Wang¹

我们通过地面综合和垂直方向的观测值，结合受体和色散模型分析，研究了2015年冬季发生在中国北方的一场极其严重的持续性的雾霾事件的快速形成和进化的机制。我们的研究结果表明，冬季重度雾霾发生的生命周期通常包括四个阶段:(1)由气象参数的突然变化和大部分气溶胶物种同步增加的快速形成，(2)二次无机气溶胶和二次有机气溶胶相对稳定的持续性演变，(3) 与硫酸雾生成相关的进一步进化和硫酸盐水平的显著提高，和(4)干燥和寒冷的北风或西北的清除。在雾霾事件的形成和演化过程中，气溶胶成分发生了明显的变化，但总体上以区域性次生气溶胶为主(53-67%)。我们的研究结果表明，区域交通(主要来自西南地区，也来自东部地区)和煤炭燃烧排放对北京冬季雾霾形成具有重要作用。此外，我们在2015年严重雾霾期间观察到一个重要的可以导致某些气溶胶种类的快速增加的向下混合路径。

中国北方经常出现严重的雾霾天气，尤其是在冬季。高浓度的细颗粒物(PM_2.5)不仅通过散射和吸收太阳光，导致能见度大幅降低，而且对人体健康也有不利影响。为此，国务院于2013年9月10日发布了《大气污染防治行动计划》，目标是到2017年京津冀地区PM_2.5浓度降低25%。2015年12月30日，国家发展和改革委员会与环境保护部共同发布了《京津冀地区生态环境保护协调发展规划》。2015年，北京的年平均PM_2.5浓度从89.5mu;g/msup3;下降到2013年的80.6mu;g/msup3;; 然而由于复杂的来源(例如,当地区域交通的排放)和停滞的气象条件下的PM_2.5的进化机制。达到64mu;g/msup3;的雄心勃勃的目标到2020年在京津冀地区仍然是一个挑战。

近年来，人们对我国北方严重雾霾事件的来源和形成机制进行了广泛的研究。结果表明，严重雾霾事件的形成与大气静止状态密切相关，其主要特征是温度(T)倒置、风速(WS)较低、相对湿度(RH)较高。霾的形成通常是快速,伴随着PM_2.5浓度在不到一天的时间内从几mu;g/msup3;增加到几十甚至几百个mu;g/msup3;。化学成分分析表明，次生无机气溶胶(SIA =硫酸盐 硝酸盐 铵)在气溶胶颗粒中占主导地位，这说明区域输送在严重雾霾事件的形成中起着关键作用。例如，据估计，在2013年1月12日至13日的严重雾霾期间，区域交通对不同气溶胶种类的贡献为53-100%。一些研究还发现，在雾霾的演变过程中，硫酸盐的增长速度比硝酸盐快，这与RH和高浓度NO₂密切相关。这些结果表明，高相对湿度下的水相反应影响霾的化学性质的演变。源分析进一步强调了SIA在颗粒物(PM)中的主导地位，有时，次生有机气溶胶(SOA)对SIA也有类似的贡献。但是，结果也表明，一次OA (POA)，特别是煤燃烧OA (CCOA)对冬季PM有相当大的贡献。总之，这些结果显示了严重雾霾事件的来源、形成机制和演化的复杂性。

尽管在过去的十年里，北京在减少人为排放方面做出了巨大的努力，但雾霾污染仍然频繁发生。然而，如此严重的雾霾事件的迅速形成和进化的原因仍不清楚。在本研究中，我们使用综合地面和垂直测量，包括气溶胶成分、气体种类、光学特性、气象参数和湍流数据，以及使用正矩阵因子(PMF)和FLEXPART的模型分析，描述了2015年11月26日至12月1日期间发生的严重雾霾事件。阐述了冬季重度霾的典型生命周期及其与气象参数的关系，阐明了冬季重度霾的成因、快速形成和演化机制。

PM2.5质量浓度与气象条件。严重的烟雾事件发生在2015年11月26日至12月1日,持续5天以上(图1)。在这五天的进化期间，PM_2.5浓度表现出非线性增加，每小时最大浓度为626mu;g/msup3;。11月30日期间观察到严重的烟雾事件与在2013年1月10(680mu;g/msup3;)观测到的结果类似。PM_2.5浓度高出中国国家环境空气质量标准(24小时均值75mu;g/msup3;)8倍之多，高出世界卫生组织的标准(24小时均值25mu;g/msup3;)25倍。这一PM_2.5浓度是2015年的最高值，并导致了北京发布第一次“橙色”空气质量预警（严重的空气污染已经持续了3天）。

图1所示。2015年11月25日- 12月2日(a,b)风向(WD)、风速(c,d)、相对湿度(RH)、温度(T)、液化水含量(LWC)、PM_2.5质量浓度及粒子消光系数(bext)的演变。六个阶段(Ep1-Ep6)作进一步讨论。还标记了事件形成的四个初始阶段(F1-F4)和四个明显向下混合的事件(D1-D4)

整个污染期间，气象条件停滞不前。如图1所示，WS始终较低，在400 m以下小于2 m/s(图1c)，而RH则持续升高至较高水平(接近100%)，在5天的大部分时间内保持在60%以上。水汽含量随着相对湿度的增加而增加，从3.2 g/m³增加到5.8 g/m³，气溶胶液态水含量也增加，在最后一天的数值超过0.05 g/m³ (Ep5，图1e)，这表明存在严重的雾事件。水平(u、v)和垂直(w)风分量的湍流动能(TKE)在300米以下高度显著降低，在霾期间始终保持在较低的值(lt; 0.5 m²/s²)。摩擦速度(u*)的下降与TKE相似，小于0.4 m/s(图S1)。这些结果综合起来表明，整个雾霾期间都存在滞胀状态，这可能是导致严重雾霾发作的主要外部因素。

因为这次北京霾污染天的演变持续更长了时间，这使得它比之前媒体的报导更严重,在这期间曾多次发生快速气溶胶的增加(例如,F1-F4在图1),展现出向下混合空气污染物(如D1-D4在图1),涉及烟雾产生(Ep5),和由于气象变化引起的几个临时气溶胶减少。在四个形成阶段，PM2.5形成率相差很大，增加率最高的是F1、F3阶段(115和165mu;g/msup3; *h,分别)。这次污染的形成率远高于2014年10月期间观察到严重的烟雾污染(2 - 4.4mu;g/msup3; *h),也高于2013年1月的霾污染(88mu;g/msup3; *h)。不同的形成速率和演化过程主要归因于气象条件的差异，2015年雾霾事件的一次源排放和二次气溶胶形成机制与以往相似。例如，在低于400米的大气中，除了发生霾污染时盛行西南风(图1)，其它时间风主要来自北部和东部。这不同于包括2014年同期发生在内的以前观测到的北京的霾污染天气，它们通常是南风和西南风交替穿过整个垂直层。此外，2015年霾污染期间WS值较低(lt; 2m/s)，在400 m以下的整个垂直层WS值都较低(图1d)，而2014年霾期WS值垂直梯度较大。

图2。2015年严重雾霾期间气溶胶化学成分的演变。饼状图显示了每一阶段的平均化学成分，图中还包括了每一阶段的描述。

2015年严重雾霾事件的形成与演变的讨论。我们认为这个严重的霾污染的化学演变过程包括四个阶段:(1)形成阶段(Ep2),(2)一次进化阶段(Ep3),(3)进一步发展与成雾过程(Ep5),和(4)清算阶段(Ep6)(图2)。Ep4是一种例外的能够表现出强烈的当地来源的影响的进化模式。四个时段(图1中的F1-F4)的形成都是由气象参数的突然变化引起的，其特征是相对湿度的增加、温度的降低和风向的变化(WD)。这说明严重雾霾事件的形成主要受气象变化的驱动。当PM_2.5质量浓度逐渐从131mu;g/msup3; (Ep2)增加到462mu;g/msup3; (Ep5)时，气溶胶化学成分表现出实质性的变化。次生气溶胶(= SIA SOA)主要在三个阶段(Ep2、Ep3和Ep5)以区域尺度为主的粒子组成中形成，平均占PM1总质量的67%，POA的贡献从20%到23%不等。这些结果凸显了区域交通在严重雾霾事件形成中的重要作用。事实上，所有的气溶胶种类在雾霾发生的形成阶段都有同步的增加，这表明了区域交通运输是一个重要的因素。

在严重雾霾期间，次生气溶胶和原生气溶胶的进化方式不同。从图2中可以看出，所有次生气溶胶物种的进化过程都是相似的，在整个时期都保持在相对恒定的浓度水平。相比之下，主要气溶胶种类的变化更具动态性，在清晨由于燃煤排放而增加浓度，在中午和晚餐时间由于烹饪排放而增加浓度。其中，CCOA是OA的主要贡献者，占33-37%，Ep2除外(15%)。这些结果表明，燃煤是北京冬季主要的主要排放源，与以往研究的结论一致。在演化阶段，次生气溶胶的组成发生了变化，硫酸盐从10%增加到21%，而硝酸盐的变化不显著，从13-16%。所以，SO₄/NO₃的平均比值从0.66 (Ep2)上升到1.54 (Ep5)，SO₂/NO₂比值从0.40下降到0.18。这些结果清楚地表明了硫酸盐水相生成在演化阶段的增强作用。硫酸盐的水相生成与气溶胶液态水含量密切相关，当时气溶胶液态水含量从3.6 mg/m³ (Ep2)显著增加到150 mg /m³ (Ep5，严重雾事件)。因此，硫酸盐贡献的增加主要是由于SO₂的雾处理水相生成，特别是在NO₂较高的条件下。这也与这一阶段的高硫氧化率(约0.4，硫酸盐中硫的摩尔比与总硫的摩尔比)一致。相比之下，NO₂的混合比例在整个过程中是相对恒定的(图S3)，这表明NO₂的水相氧化不太可能是重要的。对此的一种解释是，极低的O₃抑制了硝酸盐自由基和五氧化二氮(N₂O₅)的形成，这两种氮氧化物具有涉及多相反应的主导汇。硫酸盐和硝酸盐的相互关系进一步说明了它们在不同RH水平下的不同形成机制。如图S4所示，硫酸盐在低RH和高RH水平下均与硝酸盐相关(r2 = 0.96-0.99)，回归比也相似(高RH水平下为1.09，低RH水平下为1.04)。然而,截距13.9mu;g/msup3;表明额外的硫酸盐的生成在高水平的RH条件下,在这三个阶段的生产过程中贡献了总数的30 - 45%硫酸。这一结果证实了在重度雾霾期间，高相对湿度下的水相生成在硫酸盐演化过程中发挥了重要作用。气溶胶成分的变化也导致了光学性质的变化。例如，PM_2.5 (= bext/ PM_2.5)的消光效率从4.1 (Ep2)提高到5.8 m2 gminus;1 (Ep5)，这与单散射反照率(SSA)从0.90增加到0.94有关(图S3)。

Ep4中重度雾霾发生时的演变被暂时中断，其特征是POA贡献增加(35%)，次生气溶胶减少(53%)。这说明Ep4受局地源排放的影响较大。Ep4期间的OA组成始终呈现出局部烹饪气溶胶增加的趋势，从8-9%增加到32%，POA总量从42-49%增加到65%。在Ep4期间，我们亦观察到与其他三次不同的垂直气象参数。在Ep4 T在低于140米的大气中表现出强烈的反转(图3),RH和WS都表现出强烈的垂直梯度与地面上高海拔(~ 50%和3 m sminus;1)分别图3 b, c) 的高RH(70 - 80%)和低WS (~ 1 m sminus;1)相比。气象参数的这种垂直结构将在接近地面的地方形成一个停滞层，导致当地污染物迅速增加。事实上，在这一阶段，烹饪产生的有机气溶胶增加了气态NO和CO(图S3)。另一方面，次生气溶胶物种(如SOA、SO4和NO3)的高浓度存在表明，这是由区域运输和本地源排放混合造成的。

图3。2015年(a-c)和2014年(d-f)四次雾霾期间气象参数的平均垂直剖面图。2015年Ep2的温度为 3℃。

图4为图1中6个时段PM_2.5的足迹区域和空间分布。第一次大污染(Ep2)的早期形成与气团和风向由北向西南偏西的变化有关。虽然Ep2在地面附近(50米，图4b)的足迹区域在西北方向，但在海拔较高的地方(500米，图S5)，我们在西南方向观察到一个清晰的足迹区域，这与盛行的西南风一致(图1a)。垂直剖面图显示，在50 m - 600 m之间风速相对较高(2-4 m/s，图1)，清楚地表明从西南方向来的区域输送。事实上，北京西南形成了一个狭长的区域，PM_2.5浓度较高，地表风场的空间分布表明区域交通污染由西南向东北移动(图4h)。Ep3近地面的足迹区域主要分布在北部和东部，而在500米左右主要分布在东部。通过对比PM_2.5的空间分布(图4i)，我们推断Ep3的形成可能是由于来自东部的空气污染再循环造成的。Ep5具有明显的足迹区域位于西南(主要在河北省上空)和东部，表明它是东部和西南部气团的混合，导致2015年最严重的雾霾事件(Ep5)的形成。以上结果表明，本次冬季严重雾霾污染事件的形成主要有两条从西南方向和从东方向的输送途径。值得注意的是，中国北方PM_2.5浓度的空间分布沿太行山呈明显的东西分界，在北京市中心附近呈南北分界(图5h-l)。因此,清洁和污染气团交替采样站点可以取决于主导风区域,这可能导致重霾天气演

剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

资料编号：[21125]，资料为PDF文档或Word文档，PDF文档可免费转换为Word