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整合实验室和现场数据来量化矿物尘埃颗粒的浸润式冰冻成核活动

P. J. DeMott1, A. J. Prenni1,*, G. R. McMeeking2, R. C. Sullivan3, M. D. Petters4, Y. Tobo1,**, M. Niemand5,

1. Mouml;hler5, J. R. Snider6, Z. Wang6, and S. M. Kreidenweis1

Department of Atmospheric Science, Colorado State University, Fort Collins, CO 80523-1371, USA

2Droplet Measurement Technologies, Boulder, CO, USA

3Center for Atmospheric Particle Studies, Carnegie Mellon University, Pittsburgh, PA, USA

4Department of Marine, Earth and Atmospheric Sciences, North Carolina State University, Raleigh, NC, USA

5Institute for Meteorology and Climate Research – Atmospheric Aerosol Research, Karlsruhe Institute of Technology, Karlsruhe, Germany

6Department of Atmospheric Sciences, University of Wyoming, Laramie, WY, USA

*now at: Air Resources Division, National Park Service, Denver, CO, USA

**now at: National Institute of Polar Research, Tachikawa, Tokyo 190-8518, Japan

Correspondence to: P. J. DeMott (paul.demott@colostate.edu)

Received: 9 June 2014 – Published in Atmos. Chem. Phys. Discuss.: 27 June 2014 Revised: 5 October 2014 – Accepted: 1 December 2014 – Published: 13 January 2015

摘 要

利用了来自实验室研究和大气测量的数据，开发了一种用于研究自然微尘颗粒浸润冻结活动的经验参数化方法。用科罗拉多州立大学(CSU)连续流动扩散法测量相对湿度为105%的矿物粉尘气溶胶（RHw）作为浸润冷冻成核的一种手段。对于代表撒哈拉沙漠和亚洲沙漠来源的沙尘来说，主动冻结部分与温度的对比与大气尘埃的类似测量结果一致，可用于有限的一组比较。所开发的参数化方案遵循先前针对非特定组成的大气颗粒所提出的形式，直径大于0.5mu;m的冰核成核颗粒浓度随温度和颗粒总数浓度变化的函数。这种方法没有明确说明冰核形成的表面积和时间依赖性，但是充分地包含了潜在用于区域和全球模拟模拟的激活性质，并且可能用于开发冰核颗粒的遥感反演。由于矿物粉尘颗粒的浸润式冷冻部分的表观被低估（平均约为3），引入校准因子以考虑对于在RHw为105％时处理的CSU CFDC数据，相对于在较高RHw下活性的最大部分。在CFDC仪器中影响活化行为与RHw的工具性因素在未来的研究中仍有待充分探讨。尽管如此，通过与气溶胶相互作用和大气动力学（AIDA）膨胀室云团实验得到的相同气溶胶的冰激活数据相比较，支持使用该校准因子。单独从AIDA实验数据中单独开发的新参数化（包括校准校正）与矿物尘埃颗粒的浸润式冷冻表面活性位点密度参数化的预测的进一步比较显示出通过撒哈拉气溶胶层在下降中收集的数据的极好的一致性。这些研究支持实验室测量的实用性，以获得有关尘埃和其他颗粒类型的冰核成核特性的大气相关数据，并建议将所有矿物尘埃视为单一类型的冰核成核颗粒作为有用的一阶近似的适用性数值模拟研究。

一．介绍

大气气溶胶的冰核成核影响微观物质组成，辐射特性和降水过程，云中沉淀过程温度低于0℃。 由于负责冰核形成的过程在分子水平尚未得到充分的理解，而且还有待证明的是，大气中存在的许多类型的气溶胶对冰核形成的全面影响可以用现象学模型描述，仍需要通过测量来简化对冰核成核的描述。 即使从基本观点对冰核形成的认识有所提高，仍然需要简化方案来描述计算密集型数值模型中的冰核形成以及开发气溶胶光学性质与冰计数之间的联系（Seifert等，2011年）。

我们将在本文中采用的术语是根据Vali（2014），冰核颗粒（INP），INP和INP的冰核成核的完整描述需要考虑所有相关的异质冰核形成机制。正如Vali（1985）所定义的那样，这些机制涉及在作为CCN的作用过程中，从大量云滴（浸润冷冻）中除去气相中的冰（凝华成核）或冻结颗粒液相，致密冻结，或者在颗粒与液滴表面碰撞后（接触冷冻）。不同冰核形成机制的相对重要性将受到INP混合状态以及云团形成条件和粒子进入云层所遵循的热力学路径的影响。因此，例如，通过基于暖基地的积云达到冷云区的粒子可能很有可能在冻结点处于超冷却液滴内，而进入高积云云底部的粒子在-20℃以下可能会通过凝华和凝结或浸润式冻结发挥作用。我们认为，浸润式冻结可能是量化中度过冷云中冰核形成的最重要机制，因为大多数INP达到过冷云条件在云中花费了大量时间，并且由于它们的尺寸和/或组成而潜在地用作CCN。 Murray等人（2012）总结了浸润式冷冻成核相对重要性的附加观测支持。

用于开发INP浓度简化描述或参数的数据可能仅来自实验室数据（如Niemand等，2012）或仅来自现场数据（Tobo等，2013），或可能结合实验室实验室和现场数据来测试或约束参数化框架（Phillips等，2008,2013; Niemand等，2012）。在现场测量过程中，会出现某种颗粒类型支配INPs的情况，这为研究特定类型INP的实验室和现场测量的一致性提供了机会，从而开发出更具代表性的参数化。本研究强调通过使用科罗拉多州立大学（CSU）连续流动扩散室（CFDC）冰核形成仪器进行的实验室和现场测量来量化浸润式冷冻干燥。这种仪器由Rogers（1988）和Rogers等人详细描述。 （2001）设计为将流动的粒子流集中在保持在不同温度下的两个圆柱形冰表面之间产生的水蒸气和温度梯度场内的狭窄层中，以便将粒子暴露于明确限定的温度和相对湿度条件下促进冰核成核。我们将在这里等同于在液体水冻结方面操作CFDC在亚稳态过饱和状态时发生的冻结核化（参见下一节）。 CFDC测量与模拟浸润式冷冻过程的仪器或方法一起进行的最近研究更明确地支持了这一假设（Sullivan等，2010a; Niedermeier等，2011a; Garcia等， 2012; Wex等，2014）。

DeMott等人（2010）在基于使用CSU CFDC仪器在多个活动中收集的现场数据开发用于全球模型使用的所有组分类型的INP数量浓度的简化参数化时应用了类似的考虑因素。以确定性的方式解释CFDC数据（参见附录A），DeMott等人（2010年）（以下简称D10）证明，与只包括温度依赖性相比，INP数值浓度对大于0.5mu;m的气溶胶数浓度的依赖性大大提高了预测的INP。有人承认，额外的气溶胶成分依赖性可能解释了观察到的INP数量浓度与D10参数化预测的值之间的一些差异。这一论点得到了Tobo等人的支持。（2013）观察到预测的系统误差（D10）与在单个森林地点测得的INP数量浓度的差异，这似乎一直是生物INP所主导的。在本研究中，我们试图遵循D10和Tobo等人的方法。（2013），但仅适用于实验室和实地测量中收集的矿物粉尘INP数据，其中矿物粉尘颗粒主要集中在航空器CFDC对INP数值浓度观测结果的层面上。通过这种方式，可以进行比较这种方法只利用了来自气溶胶相互作用和大气动力学（AIDA）室中各种矿物尘埃颗粒测试的实验室数据来开发冰核形成参数（Niemand等，2012）。

二．方法

本文中使用的所有实验室数据都是在ICIS-2007（2007年比较冰核形成测量系统国际研讨会）活动（DeMott等人，2011年）和ACI-03 （第三次气溶胶云相互作用）活动。在这些活动中，多台仪器从4立方米气溶胶室采集颗粒，有时从较大（84立方米）AIDA室采样，然后进行云形成扩张。实地研究数据来自太平洋沙尘实验室（PACDEX）（Stith等人，2009年），2007年在NSF / NCAR GV飞机上飞过太平洋海盆，以及2011年的冰云实验 - 热带（ICE -T）从美国维吉尼亚群岛St. Croix的NSF / NCAR C-130飞机上飞行（Heymsfield and Willis，2014）。前者的研究侧重于中上层的亚洲沙尘运输，而后者的研究则强调了撒哈拉气溶胶层对热带积云结冰的影响。本节将介绍这些数据在本研究中的使用情况。

2.1使用和解释CFDC数据

正如在D10中所做的那样，在处理温度以开尔文（Tk），相对于水的相对湿度（RHw）和压力的稳定条件期间，在CFDC停留时间期间活化的INP数值浓度作为气溶胶 颗粒直径gt; 0.5mu;m的颗粒浓度。 同D10一样，CFDC数据被认为是确定性结果，而不是反映时间依赖的成核速率。 附录A简要讨论了这一假设，其可能的有效性及其含义。数据按照5℃的温度间隔进行了分层，目标值允许有1℃的差异。最后，将参考条件放在处理RHw被认为是浸润式冷冻成核的代表。为了解释参考值的原因和选择，有必要简要回顾在其他出版物中详细描述的CFDC操作原理（例如Rogers，1988; Rogers等人.2001）。

图1.开始于0.3mu;m直径并冷却至30°C目标温度和稳态SSw为5％时潜在INP的开尔文（Tk）和过饱和度（SSw RHw - 100％）的计算时间相关温度（Tk） 使用罗杰斯模型（1988），通过CFDC过境。 对于这些计算条件（D5％）和SSw在转变成冰饱和（蒸发）点之前的生长区域中进入2％（D2％）和9％（D9％）的条件显示了液滴直径 ）区域的CFDC。 这些增长率计算假定完美的水容纳量。 指定的流速与本研究中使用的大多数样品的数据收集相同，总停留时间为7 s。

气溶胶从环境温度条件开始进入CFDC，但在进入绝热CFDC进口的过程中降低到已经低于273K的温度，并且已经通过扩散干燥器降低相对湿度（DeMott等，2009）。典型地代表总流量的15％的气溶胶薄片在垂直取向的圆柱形CFDC中的鞘流之间向下传递。在图1中，基于罗杰斯（Rogers，1988）的模型进行的计算并集中在气溶胶层的中心位置，显示了样品如何快速冷却并在1到3 s内调节SSw（即RHw - 100％）垂直室的上部。图1中几乎稳定的中心板层温度，-30℃由暖（外）和冷（内）壁冰面温度决定。在图1所示的情况下，随着SSw从亚饱和条件上升到5％，几十分之一度的冷却持续。取决于温度，颗粒相态和CCN激活特性，凝华成核可能是可能的，或者颗粒将会否则将被浸润云滴中，有利于通过凝结和浸润式冷冻进行冰激活，我们将假设这里不加区分。 CSU CFDC设计利用液态水滴的蒸发，然后是光学颗粒尺寸，将活化的INPs（生长至冰晶体尺寸）与CSU CFDC的1/3以下的其他冰壁温度区分开来（Rogers et al。，2001; DeMott对于图1中的条件，约4.7s之后。冰晶体存在于蒸发区域，典型地以远大于3mu;m的尺寸（未示出）存在，用作“切割点”尺寸分离冰与液体的比较。未冻结的液态水滴尺寸减小，至少直到CFDC的上部生长部分中超过特定的稳态过饱和，于是液滴变得太大而不能收缩到冰点以下在蒸发区域花费的时间大小。这种高RHw极限被称为“液滴突破”RHw（Stetzer et al。，2008）。对于用于CSU CFDC的典型的运行流量条件，如果假设从通常产生的亚微米（干）尺寸粒子开始的水生长和蒸发计算假设1的凝结系数为1，则当RHw接近109％时，这被预测发生用于实验室研究（图1）。这将是所有连续流动冰热扩散室的几何形状和流速的特定限制，除非明确的水/冰相位辨别方法用于计数INP。

图2.在使用撒哈拉沙尘的“第一次膨胀”云形成实验之前，在从AIDA室采集CFDC样品期间，在RHw“扫描”从低到高值期间，矿物尘埃颗粒相对于RHw的INP活性分数对RHw。 AIDA实验＃20，2007年9月25日），na = 411 cm-3，dg = 0.18mu;m，sigma;g= 2.14。 15s的运行平均线覆盖1Hz的数据点。持续增加冰活动分数的区域与高于108.5％RHw的冰信号的云滴污染开始区域不同。 扫描期间气溶胶层温度维持在249.7K。

图2证实了计算的CSU CFDC的最大RHw限制的合理性（图1），显示在108.5％RHw时发生液滴突破，同时采用尺寸模式为约0.2mu;m的矿物粉尘颗粒，尺寸参数如图2的标题所示。图1中的计算是针对单分散0.3mu;m粒子进行的。在图2中通过表观INP活性部分（即，nINP / na，其中na是用凝结颗粒计数器测量的总颗粒浓度）急剧升高并且随着RHw增加而增加的点来指示液滴突破。在一些其他实验室研究中观察到该上限超过110％的RHw值（Petters等人，2009; DeMott等人，2011），这可能涉及暴露于冰层的总长度的适度变化，

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