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从卫星观测到的近地面大气细颗粒物（PM2.5）质量浓度的遥感研究

Ying Zhang, Zhengqiang Li

中国科学院遥感与数字地球研究所卫星遥感国家环境保护重点实验室，北京100101

摘要： 在经济增长的过去30年里，中国东部的大气颗粒物达到了很高水平，造成了严重的环境污染并且危害公众健康。关于PM2.5的研究是很宽泛的，这种传统的研究方式在大范围领域是有局限性的。卫星遥感对大气颗粒物覆盖区域的连续监测提供了一种可行的方法。然而，在粒子质量浓度和遥感光学参数之间还存在很大挑战。在现有的相关方法中，据估计关于气溶胶光学厚度和地面PM2.5关系的例子有限，其中遇到很多的限制具有代表性和实用性。在本文中，我们建立了一种基于细粒子消光大小，同时建立关于地面干PM2.5的多参数遥感公式。为了检验这种方法，我们利用气溶胶光学厚度和MODIS提供的细粒子模式分数，辅助以模型模拟再分析资料得到的行星边界层高度和相对湿度。2013年中国10月到12月污染源的地面干PM2.5的遥感结果显示，我们的方法很好的说明了研究区域PM2.5的空间分布和日变化。此方法公式在15个站点的验证显示出良好的适应性（三个月数据的平均值为101比105mu;g /），由输入数据引起的误差可以在未来改进卫星遥感时改善。我们还讨论了不确定源和可能的改进。

关键词：细颗粒物PM2.5 遥感 精细模式分数 柱状体积与消光比

1 介绍

许多流行病学研究指出PM2.5（PM2.5即空气动力学直径小于2.5微米的细颗粒物）对人们健康有很大影响（如 Brook et al., 2010; Kuuml;nzli et al., 2005; Pope et al., 2002;Dockery amp; Pope, 1994等人,），包括呼吸系统和心血管系统的疾病。为了获得人类暴露在PM2.5下的影响，许多研究把现场监测得到的平均值作为区域污染水平值，这样从有限的地面站点得到具有充分性和代表性的数据。目的旨在为污染研究和健康研究提供大气颗粒物的空间覆盖观测，细粒子的卫星遥感在环境监测中发挥着越来越重要的作用。

从遥感手段得到细粒子中最难的挑战是气溶胶光学参数和PM2.5质量浓度之间的转换。早期的研究认为气溶胶光学厚度和PM2.5之间的未知关系可以用AOD-PM2.5的线性回归表示其相关性(如：Engel-Cox, Holloman, Coutant, amp; Hoff, 2004; Engel-Cox,Young, amp; Hoff, 2005; Schaap, Apituley, Timmermans, Koelemeijer, amp;de Leeuw, 2009;Wang amp; Christopher, 2003等人)。与此同时，其他研究显示AOD和PM2.5不存在明显的非线性关系(如：Hutchison, Smith, amp; Faruqui, 2005; Liu, Sarnat,Kilaru, Jacob, amp; Koutrakis, 2005等人)，这个结果是由于气溶胶粒径分布变化、组成和形状影响其光学性质从而造成气溶胶的多样性。因此，未来的研究会应用很多统计学来描述AOD-PM2.5的关系(如： Gupta amp; Christopher,2008; Lee, Coull, Bell, amp; Koutrakis, 2012; Liu, Paciorek, amp; Koutrakis,2009; Paciorek amp; Liu, 2009等人)。但是，这些统计表达式在处理各种条件时也遇到了很多问题。例如：不同的时间段和地点。此外，即使使用可以得到高度相关性的复杂的统计方法(如： Hu et al., 2014等人)，却仍然难以呈现一般性并将光学观测转换为粒子的质量浓度。

同时，联合使用卫星观测（例如反射率，气溶胶分布和AOD）和一个大气化学模型是解决光学-质量转换的而另一种方法(Drury, Jacob, Spurr, et al., 2010; Wang, Xu, Spurr, et al., 2010;Xu,Wang, Henze, et al., 2013)。它被誉为模型模拟，然而，模拟结果受模拟尺度、排放量、驾驶场和化学机制的影响。因此，卫星模式联合方法的研究通常表明在气候学上获得的光学质量（AOD/PM2.5）转换(van Donkelaar et al., 2010; van Donkelaar, Martin,Spcurr, et al., 2013)，单卫星观测难以适用于极端条件（例如重污染事件）.Park(2014)等人研究了PM10（空气动力学直径小于10微米的颗粒物），这是来自于模型模拟的卫星AOD，他们从中得到了类似的结论。至于理论光学质量转换研究，Kokhanovsky, Prikhach, Katsev,和 Zege (2009)提出了一种将气溶胶颗粒体积灭绝到大气总悬浮颗粒（TSP）。他们的工作初步概述了光学质量转换，但是仅限制于考虑了TSP和很少的理论气溶胶模型。

在中国地区，对PM2.5的遥感研究非常有限。这部分是由于缺乏适当的方法转换AOD汤姆森浓度，而且还由于在应用于AOD-质量转换的卫星气溶胶产品在限制确定关键遥感参数上偏差较大。在这项研究中，我们通过遥感参数开发了能表达PM2.5质量浓度的公式，并说明利用遥感数据确定的关键参数。公式和PM2.5遥感方法都使用卫星产品和替代数据进行验证并和2013年10月到12月期间中国污染地区的现场地面测量数据进行比较。光学质量转换和PM2.5遥感方法在第2节附录A里做了说明。中国空气质量检测的PM2.5遥感方法的实用性通过使用MODIS分辨率成像光谱仪（MODIS）的卫星观测和第3节替代数据进行了测试，验证15个地面站点。第4节给出了结论和讨论，重点是在不久的将来用改进的传感器能力和卫星检索技术替代替代数据。

2 方法

当前卫星观测得到的主要气溶胶参数为气溶胶光学厚度（AOD）。图中的流程图1从AOD开始展示了我们的PM2.5遥感方法的步骤：（i）使用精细模式分数（FMF）计算AOD的精细模式气溶胶光学厚度；（ii）计算细颗粒体积柱状体积与消光率的细粒子（）；（iii）使用行星边界层高度（PBLH）分离地面细粒子体积；（iv）使用近地面的相对湿度（RH）干燥细粒子；（v）使用细粒子的密度结合颗粒体积计算地面上的干PM2.5（）。

Figure 1： PM2.5遥感方法流程图

2.1 PM2.5遥感公式

在环境污染评估和健康研究中，PM2.5定义为空气动力学直径小于2.5微米的地表附近的干颗粒质量浓度。为了从遥感数据得到这个含义的PM2.5，我们需要对在环境大气条件下获得的总柱气溶胶消光（即AOD）的光学观察进行串联校正。首先，粗粒子部分地贡献于AOD，细粒子对AOD的贡献占主导。因此，AOD中细粒子贡献的分离是推导PM2.5的第一步。我们利用精细模式分数（FMF）获得细粒子气溶胶光学厚度（）。

， （1）

其中，细粒子模式分数FMF是与AOD的比率，下标f表示细模式颗粒。接下来，我们定义了细小颗粒（）的柱体积-消光比率将转化为柱状细颗粒体积，

， （2）

其中，是将柱光学参数与颗粒微物理性质（即体积）相关联的关键参数，考虑到大气柱中的颗粒体积为的单位和没有单位的，单位为。

为了处理气溶胶颗粒从地面到大气顶部的垂直分布，我们考虑了垂直分布函数的均匀性，假设在行星边界层中垂直方向没有粒径依赖关系:(Chu, Tsai,Chen,et al.,2013;He,Li,Mao,et al.,2008;Koelemeijer,Homan, amp;Matthijsen,2006;Tsai,Jeng,Chu,et al.,2011)

, （3）

其中，z0是以km为单位的海平面以上的地面高度，n(r)是行星边界层的粒子数大小分布（假设没有高度变化），定义为地面上的细粒子体积（即），PBLH是以km为单位的行星边界层高度，z是从地面测量的高度（单位为km），r是粒子半径（单位为），f在整体上限中表示细颗粒。应当注意，出了等式（3）中使用的均匀混合物之外，还存在更复杂的垂直分布模型（即Tsai等人，2011）。然而，他们通常需要更多的参数，目前难以操作获得。因此，在本研究中，我们初步采用最简单的均匀混合模型，并将在未来遥感观测能力的提升下考虑多参数模型。

对于靠近地面的干颗粒，我们需要获得干和湿颗粒体积之间的关系。气溶胶颗粒的吸湿性能已经被研究了很长时间(即Kasten,1969;Tang,1996; Tangamp;Munkelwitz,1994)。在这项研究中，我们假设颗粒吸湿增长功能如下：

, （4）

其中，RH是地面上大气的相对湿度（从0到100），r和表示湿和干颗粒半径，a和b是吸湿增长函数的参数。那么，靠近地面的细颗粒的干体积和湿体积的比率可以从它们的半径的立方比得到：

, （5）

其中被光学吸湿增长函数代替，这是许多吸湿增长研究中使用的更常见的参数（详见附录A）。在获得地面附近的细颗粒干燥体积后，可以计算出地面腹肌细粒子的干质量浓度：

PM2.5=， （6）

其中，是地面附近细粒子的干质量密度，通过梳理方程（1）-（6），我们可以得到PM2.5的最终公式：

， （7）

应该注意的是，计算的PM2.5质量浓度以mg/为单位，基于上述等式，需要除以，以便在测量中进行比较（通常以表示）。方程式（7）是一个简单公式，只包含六个重要变量，而所有变量都是考虑到遥感测量的可用性而设计的。该公式可以根据当前和近期的卫星遥感数据，计算地面附近PM2.5的干质量浓度。

2.2 的属性

微粒的柱状体积消光比是PM2.5遥感方法的关键参数之一。然而，目前在实际应用中难以获得。为了从卫星数据中导出PM2.5，我们需要根据遥感观测得到柱状的估计值。因此，我们在本文中首先考虑了可能应用于估计的三个遥感参数（）。

我们在这部分进行了数值实验，以测试对各种气溶胶性质和遥感参数的敏感性。我们在全球气溶胶观测网络（AERONET）的北京地点采用了一年（2011年）测量的雾霾、晴天和灰霾气溶胶模型，研究了对包括，和FMF在内的遥感气溶胶参数的敏感性。Gobbi，Kaufman，Koren和Eck（2007）获得了三种尺寸分布模型。灰尘模型是Aring;ngstrouml;m指数小于0.5的样品平均值，而清洁模型由大于0.5的并且处于相差大于-0.17来选择，霾模式由大于0.5来选择并且delta;alpha;小于-0.17.我们将三个典型模型的尺寸分布扩展到九个曲线，基于精细模式的简单加倍或减半乘法，以便产生更多的样本，如图2（a，b和c）所示。然后，我们使用Mie代码（Corbato＆Uretsky，1959）根据这些尺寸分布曲线和北京地区的平均折射率（在500nm时为1.49-0.012i）来模拟非线性气溶胶光学厚度，精细模量体积和FMF ），从2011年北京440和675纳米折射率的插值中获得。我们在该模拟中应用了恒定折射率，考虑到与粒度分布相比对研究参数的微小影响（Gobbi等，2007; Zhang et al.，2013）。为了在这个数值测试中衔接PM2.5，我们使用相当于PM2.5颗粒的体积当量直径为2.0mu;m（见附录A）。图2（d，e和f）所示的，和FMF都是对应于1.0mu;m的细模截断半径，即为2.0mu;m

在图2中可以清楚地看出，和两列都具有的多重依赖性，这表明它们不是的良好指标。从图2f可以看出，FMF与呈现良好的关系，FMF越大，越小。图中的两个接近点（具有相似的FMF值）分别对应于双重清洁模型和二分之一雾模型，其尺寸分布非常相似，如图2b和c所示，考虑到FMF的性能优于其他两个参数（和），我们初步选择FMF作为遥感参数来估计。在FMF-关系中可以发现更多的特征：（i）当气溶胶类型改变即从洁净到粉尘时，FMF和显示出显着的变化，这表明FMF是的良好指标;（ii）雾霾情况下的和FMF变化都较小，在雾霾污染条件下相对恒定。的这个性质表明，在这个重要的污染条件下，FMF-关系可以很容易地建模和获得;和（iii）当AOD变化时，FMF-关系不变，但归一化尺寸分布（细加粗模式）保持恒定。此外，目前的估计方法（仅使用如图4所示的FMF）可以通过包括更多的遥感参数来进一步改进。

2.3从FMF中获取

气溶胶颗粒的光学性质不仅取决于颗粒尺寸，还取决于颗粒组成。在这一部分，我们使用全球范围内的AERONET观测，考虑了不同气溶胶类型的FMF-关系。我们在8个AERONET场地选择4种典型的气溶胶类型，包括城市/工业（北京，GSFC和墨西哥城），生物质燃烧（CUIABA MIRANDA和Mongu），海洋（阿森松岛）和沙漠灰尘（太阳村和Capo Verde），Dubovik等人（2002）。详细信息列于表1中。大部分站点的数据周期为2010年或20

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