中国南京的工业污染区域一年内水溶性离子 的在线测量：来源，季节变化和日变化外文翻译资料

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中国南京的工业污染区域一年内水溶性离子

的在线测量：来源，季节变化和日变化

Honglei Wang,Junlin An,Mengtian Cheng,Lijuan Shen,Bin Zhu,Yi Li,Yuesi Wang,Qing Duan,Amy Sullivan,Li Xia

a协同创新中心气象灾害的预测和评价，重点实验室Aerosol-Cloud-Precipitation中国气象局，南京信息工程大学。南京210044.中国。

b国家重点实验室的大气边界层物理和大气化学，中国科学院大气物理研究所，北京100029，中国

c嘉兴环境监测站，嘉兴31400，中国

d大气科学部门，科罗拉多州大学，柯林斯堡，一氧化碳80523，美国

摘要

从2013年10月18日到2014年11月17日在南京用离子色谱系统（RCFP-IC）的快速收集器和FH62C14颗粒物监测仪在线测量水溶性离子（WSIs）和PM2.5的质量浓度。WSIs的浓度在7.07micro;g m^-3到333.42micro;g m^-3范围内变动，年平均值为76.32micro;g m^-3。WSIs排名的顺序SO^2-₄gt;NH ₄gt;NO^-₂gt;K gt;Ca² gt;Na gt;Mg² 。PM2.5浓度在4.00到400micro;g m^-3范围内变化，年平均值为83.58micro;g m^-3。WSIs的浓度排列顺序为冬天（115.77micro;g m^-3）gt;春天（76.10micro;g m^-3）gt;秋天（63.72micro;g m^-3）gt;夏天（59.75micro;g m^-3），1月最高水平和8月最低水平。不同的WSIs有不同的日变化。PCA/APCS模式对WSIs的源分析说明来源由二次气溶胶、煤燃烧、矿物粉尘、生物质燃烧、交通排放和海盐组成。此外，还有季节性变化的各种来源。霾的形成机制在夏季和冬季是不同的。冬季主要是NH₄NO₃（18.56%），（NH₄）₂SO₄（28.63%），NH ₄（11.27%），SO^2-₄（18.35%）和NO^-₃（13.13%），夏季主要是NH₃（25.93%）(NH₄)₂SO₄（13.37%），SO^2-₄（15.74%）和NO^-₃（9.97%）。总的来说，在冬季烟雾事件中HCl，HNO₃，NH₄ ，SO^2-₄和NO^-₃的比例更大，在夏季烟雾事件中NH₄NO₃，NH₄ ，（NH₄）₂SO₄，SO^2-₄和NO^-₃。

1. 前言

在过去几十年里，快速工业化和城市化导致中国大多数特大城市PM2.5水平大幅度提高。（Chan and Yao,2008;Qian et al.,2000）PM2.5可以直接被排放到空气中（初始颗粒物来自煤炭燃烧，汽车尾气和矿物灰尘等。）或者在大气中由前体气体生成（二次颗粒物来自气体凝结，在气溶胶表面或气溶胶飞沫和云流程的异构反应等。）（Chan and Yao,2008;Chen et al.,2004;Metsuki et al.,2005;Shi et al.,2014;Sun et al.,2006）。据报道，PM2.5导致能见度显著降低和城市健康问题（Larson et al.,1989;Seaton et al.,1995;Tie et al.,2009;Zhang et al.,2015）。水溶性离子是PM2.5的主要成分（Chan and Yao,2008;Lin et al.,2015），主要的离子例如硫酸盐，硝酸盐和铵盐对气溶胶的吸水性和酸性有很大影响（Ocskay et al.,2006; Zhou et al.,2009），同时随季节和地理位置的变化他们的特征差异显著。

长江三角洲是中国最大河口三角洲和经济增长最快的地区。在过去几十年里，随着我国东部经济扩张大量污染物已经不可避免地排放到大气中（Tie et al.,2006;Xu et al.,2008）。以前的研究已经指出长江三角洲地区高浓度的颗粒物和WSIs（Cao et al.,2009;Chan and Yao,2008;Cheng et al.,2012;Du et al.,2011;Fu et al.,2008;Kong et al.,2014;Shi et al.,2014;Wang et al.,2003,2012;Xiu et al.,2004）。长江三角洲气溶胶质量浓度（Wang et al.,2003;Xiu et al.,2004），空间和季节性变化（Cao et al.,2009;Cheng et al.,2012），化学成分和来源（Cao et al.,2009;Du et al.,2011;Kong et al.,2014），气溶胶对能见度的影响（Shi et al.,2014;Wang et al.,2012）和霾形成机制（Du et al.,2011;Fu et al.,2008;Lin et al.,2014）已经被研究。Fu et al.（2008）表明WSIs占PM2.5的41-61%。Wang et al.（2003）发现了在PM10和PM2.5气溶胶中NO₃^-，SO₄^2-，NH_X，Ca² 和K ，Na 是丰富的。Cao et al.（2009）发现春、秋冬季NH₄NO₃占主导地位，夏季（NH₄）₂SO₄占主导地位。Lin et al.（2014）发现（NH₄）SO₄和NH₄NO₃到CaSO₄和Ca（NO₃）₂的逐步更换是上海近年来没有改善可见性损伤的主要原因。之前确定的研究气溶胶的化学性质通常使用滤波器采样和后续离线化学分析（e.g.,12-24 h or more）（Schaap et al.,2011）。然而，这样长时间测量抽样不能捕捉大气中气溶胶特性和相关流程的快速时空变化。

南京是长江三角洲最大的城市之一，也是中国南部最大规模的工业化和城市化地区。高水平的环境微粒载荷一直持续，也是在该地区罪严重空气污染问题（Wang et al.,2003,2012）。为了更好地理解南京地区二次气溶胶污染和潜在来源，从2013年10月18日到2014年11月17日用RCFP-IC在线测量PM2.5中半小时WSIs的质量浓度，我们阐明主要WSIs的季节性变化和日变化。主成分分析（PCA），绝对主成分核受体模型（APCS）用于获取南京WSIs污染源配置文件和所得来源。同时，通过分析WSIs在冬夏季不同类型的霾事件中的特点讨论了霾形成。此外，在阴霾天和清洁天的气溶胶化学成分和水含量是在ISORROPIA II模型结果的基础上进行研究的。据我们所知，这些仅仅是中国长江三角洲地区水溶性离子的长期在线测量值。独特的数据集可能会提高我们对长江三角洲地区气溶胶特性的认识并且为未来的测量和建模研究提供基线资料。

1. 实验方法

2.1取样

观察网位于南京信息工程大学校园离地面40m高气象学建筑。图1显示站的信息及其环境。南京化学工业园区（NCIP）位于测量站点东南方约3公里。另外，站点1公里范围内有一些钢铁工厂和热电联产发电厂。这个区域代表交通、城市、工业和耕地资源的结合。

2.2仪器描述

2013年10月18日到2014年11月17日用微粒快速收集器和离子色谱系统（RCFP-IC）在线分析仪与PM2.5采样进口装备进行密集的测量。它提供了半小时Na ,NH ₄,K ,Ca² ,Mg² ,Li ,Cl^-,NO^-₂,NO^-₃和SO₄^2-的浓度（Li 作为一个内部标准）。集成电路系统是由Dionex公司用ICS-90的一个模型生产出来的。一个IonPac AS14列（4*250mm）用于使用3.5mmol L^-1NaHCO₃的洗脱液进行阴离子分析，并且一个IonPac CS12A列（4*250mm）是用于使用20mmol L^-1甲磺酸洗脱液进行阳离子分析。RCFP-IC的详细原则可以在其他地方找到（Chang et al.,2007;Cheng et al.,2014;Wen rt al.,2006;Zhang et al.,2007）。Na ，NH ₄，K ，Mg² ，Ca² ，CI^-，NO^-₂，NO₃^-和SO₄^2-的检测极限分别是0.11，0.13，0.11，0.14，0.22，0.16，0.26，0.22和0.11micro;g m^-3。可以从空气中去除酸性（主要是HNO₃，HCl，SO₂和H₂SO₄）和碱性气体（主要是NH₃）的剥夺不安装在RCFP-IC系统注入管的前面。因此，在测量中采样气体，如NH₃，HNO₃和H₂SO₄直接溶解在去离子水中。我们的研究中NO₃^-，SO₄^2-和NH₄ 的浓度是气溶性离子和气溶胶离子的总和，它们的比例高于气溶胶中的。根据当地的气象特征，指定3月到5月为春天，9月到11月为秋天，12月到2月为冬天。

RCFP-IC质量控制包括为水溶性离子的定量分析与液体和气体的流动校准分别是外部和内部标准方法的一个组合。内部标准是100*10^-6VV^-1（1mL LiF 1 mL去离子水）LiF溶液。额外的锂离子应用于更正气体和液体流动产生抽吸和蠕动泵。为获得检测极限，1g L^-1离子标准溶液被稀释到1mg L^-1并逐步稀释直到离子峰值检测到集成电路噪声峰值大约三倍。这种稀释过程重复了6次和计算标准偏差的方法。三倍标准偏差相当于PCFP-IC的检测限。

RCFP-IC系统的背景空白主要包括微量粒子进口膜。为作空白对照，加入1mL电阻率为18.2MOmega; cm^-1去离子水代替样本。这个过程重复了三次。

2013年10月18日到2014年11月17日使用FH62C14仪器进行每半小时PM2.5的测量。赛默飞世尔科技制造FH62C14使用beta;射线检测颗粒物的方法。FH62C14被设定的工作温度零下30摄氏度到60摄氏度，并且我们使用自动管式加热器到45摄氏度的加热温度去除空气中过剩的水蒸气。在2014年6月期间每小时NH₃浓度的测量使用化学发光氨分析仪（Model 171,Thermo Electron Corporation，USA）。参考详细信息Morgan et al.（2014）。

图1. 测量站的地图，2013年12月（红线）到2014年6月（蓝线）期间的燃点地图和48小时气团逆向轨迹（500m海拔和12:00 LT）。

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