论证薄金膜上表面等离子体共振的角度，波长和极化依赖性——一个本科实验外文翻译资料

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论证薄金膜上表面等离子体共振的角度，波长和极化依赖性——一个本科实验

这篇文章介绍了一个十分简单且容易上手的光学系统在检测光耦合进一个薄金膜的表面等离子体共振时基本属性的能力。整个装置，包括一个可旋转的衰减全反射设备，反射光可以从这个设备中通过一个抛物面镜汇聚。这样的话可允许在不移动探测器的前提情况下研究反射光强度对入射角的依赖性。它也可以方便地变换光源或者合并适合研究不同波长下的表面等离子体共振的宽带源。实验数据的理论模拟方法以及探索在表面传播的物理光激发波的直接计算是已知的。

1.介绍

自从在1957年第一次使用“表面等离子体”这个专业术语后，由于光激发使得表面电磁场的强烈增强，“表面等离子体”已经变成了物理研究方面的一个主要的兴趣领域。这个增强领域已经在很多应用上被用来增强表现，例如光电效应，表面增强拉曼光谱，研究纳米复合材料，生物传感能力，DNA分析芯片，等离子体电信组件，以及最近关于SPASER应用开发的报告，这是一种可能与激光竞争的受激发射技术，仅举这几例。随着在这个领域研究渠道的深入研究，我们希望向本科学生介绍这一现象，让他们在他们的水平上都可以理解和研究轻型光激发表面等离子体的作用，并且可以布置和操纵那些所需的光学设备，用于检测并表征表面等离子体共振现象。

对薄金属膜中SPR的光学性质的探究在以前的研究中已经有详细介绍，这些研究主要侧重于介绍通过蒸发或通过SPR的波长依赖性来制造薄膜（岛膜）的沉积技术。下面的讨论则放弃描述围绕SPR的样品制造的细节，而重点是使学生能够构建和操作一个能够探究SPR激发条件的完整光学装置。特别地，这个设置提供了测量不同激发波长和不同偏振状态下的反射光强度对于角度依赖性的必要工具。这种方法的教学机会在理论上，可以通过包含偏振器，波片和衰减全反射（ATR）光耦合器件的光学系统来理解在金属表面上的表面等离子体激发的条件和与此相关的底层物理原因，在实践中，可以为学生提供使用激光器和各种光学部件对准操作的经验。学生们也可能需要使用锁定放大器，因此需要了解他的功能，该锁定放大器的作用是从光学斩波器产生的已知载波中提取信号。

我们展示了如何快速、容易地构造一个相对简单的光学装置和用这个装置来演示光SPR耦合对入射角、波长和偏振状态的依赖性。为了减少实验所需的工作台空间，也为了方便起见，从而允许光学系统可便捷携带并且可直接对准，我们通过限制移动部件的数量来使整个装置小型化和简单化。这通过使用市售的抛物面反射镜来实现，其用于收集从衰减全反射反射的光并将其聚焦在固定的检测器上。反射镜的角度覆盖度应足以抵消在扫描入射角时移动光电二极管造成的影响，同时仍然可以记录SPR的全部效果。

2.实验

在实验室中，我们将厚度为50nm（plusmn;5nm）的薄金膜沉积在非常薄的显微镜载玻片的一小段上（使用了其他地方描述的类似的蒸发技术），并将得到的薄片的裸露面使用折射率匹配液贴在半圆柱棱镜的平面上。据供应商说，半圆柱体的折射率为1.515（在波长为635nm时）。原子力显微镜（AFM）一般被用于测量样品的厚度，另外这个原子力显微镜还可以揭示出物体的表面粗糙度，我们得到的薄金膜表面大约具有100nm长和7nm高的粗糙颗粒，其图像如图1所示。

图1 金膜表面的AFM图像

我们用的实验装置如图2所示，通常被称作Kretschmann-Raether结构。选择半圆柱体棱镜（相对三角棱镜来说）有以下优点，当光直射向半圆柱体棱镜的平坦表面的中心时，棱镜可以自由旋转而不会造成空气-棱镜弯曲边界处有入射光和反射光的折射，另外的优点是插入损耗对入射角没有依赖性。对于本实验中使用的棱镜，在对应于在空气/玻璃界面处垂直入射的反射时，其插入损耗略低于5％。

图2 ATR半圆柱体光SP耦合器的Kretschmann-Raether结构。

耦合器将金属表面上入射光的自由空间动量投影转换为n(hw/c)sin，其在谐振时与表面等离子体的条件相匹配（其中，：入射角；n：折射率；：金属的介电常数；：空气的介电常数）。

这个实验的最主要的考虑点是使得整个系统尽可能的小且简单。这次实验的光学装置（不包括电子设备）如图3所示，被安装在一个30cmtimes;46cm的光学面包板上。本实验使用了两个紧凑且便宜的激光二极管模块（直径为11mm），分别是红光，波长为635nm和绿光，波长为532nm。我们注意到，如果光谱仪被用来分析反射光的波长依赖性，则白光源将可以很合适地结合到该装置中。光束先通过偏振光束分离器（PBS）来建立产生SPR现象所需的p偏振状态，然后通过光斩波器使其参考信号被反馈送到锁定放大器中。为了控制偏振状态，在偏振光束分离器（PBS）之后插入半波片（半波片在示意图中未示出）。将光轴定位在45°，然后将光束的偏振平面相对于水平面旋转90°，将入射的p偏振转换成s偏振光。出射的光束直指向安装棱镜的旋转平台的中心。

图3 用于检测薄金属薄膜上SPR的实验装置示意图

使用反射焦距（RFL）为15.2cm的市售的离轴抛物面反射镜和具有相同焦距的会聚透镜来收集反射光并将其聚焦到光电二极管上。这种布置能允许光电二极管静态安装，同时能够在大约15°的范围内扫描入射角。然而，实际上，由于在透镜的边缘处横向色差效应增强，使得该值较低，这导致来自检测器的光束的错位。透镜的选择是需要遵守一些标准的。它应该有足够大的角度范围来完全表征SPR曲线，同时应保持足够小巧以使装置能方便地携带。它的商业可用性（雷神实验室提供）意味着抛物面镜不需要在内部自己制造，这对于我们这样的项目将减少不必要的复杂劳动。

来自光电二极管的信号被反馈到锁定放大器中，其产生的输出信号可以由手持数字电压表读取，或者也可以由配备有模数信号转换器的计算机读取。该装置中使用的组件的细节在下表1中给出。

表1 组件清单

为了确定角度依赖关系的范围，根据公式计算出总内反射角为 41.3°。 并通过实验证实确实略微低于42°（见图3）。因此，必须在更高的角度才能看到SPR现象。为了研究SPR的角度依赖性，我们需要读取反射光束的强度大小，最初使用红色激光（波长为635nm），旋转平台的入射角范围为40°le;le;52°，以0.5°为一个步长。然后将红色激光换成绿色激光（波长为532nm），并在入射角43°le;le;61°范围内每1°读取一次读数，使得金的介电常数对研究的波长有强烈依赖性的效果，从而观察共振角的移动角度。为了使绿色激光也有较大的角度范围，需要重新调整镜B（见图3）。

3.结果

光电二极管是用来接收来自两个激光器的反射光，得到的反射光强度被归一化为入射光束的强度，将此值用来作为反射率的值，如图4所示，这是一个关于入射角的函数。可以看出，在大约42°时，波长为635nm的反射光的强度接近入射波被强烈反射时的临界角的状态。注意，由于插入损耗，反射率从不会趋于一。超过该角度后，由于入射光与从金属膜反向散射的反相光相互作用，p偏振光的强度会急剧下降。入射光和反向散射光之间的破坏性干扰降低了反射光的强度。在SPR条件下，反相场被金属膜捕获，而不是光被反射，然后被强烈吸收并转化成热。观察到的最小值与表面上的光投射的共振条件相符合，这与表面等离子体的共振条件相匹配（参见图5）。将每种情况下的最小值点作为共振角，并将这些值列于表2中。另一方面， 图4告诉我们，s偏振光不能被耦合到表面等离子体中，并且其反射率几乎与入射角无关。

图4 用ATR装置测量的关于入射角呈函数关系的反射率。

图中离散的正方形和圆圈分别对应于用波长为lambda; = 532nm和lambda; = 635nm的p偏振入射光束测量的金膜的实验数据。实心三角形显示s偏振，波长lambda;= 532nm的入射光束的实验数据。空心菱形描绘了裸棱镜的反射率。实线表示理论模拟。垂直线表示共振角theta;p和临界角theta;c的位置。

图5 图中实线曲线表示表面等离子体激元的色散曲线（omega; vs ）。

斜率为c/sintheta;和c的直线分别表示入射角为任意theta;和90°时的真空中的光锥。棱镜的作用是将光锥c/sintheta;向右移动到c/(nsintheta;)，使其能够穿过SP色散曲线，如水平箭头所示。交点处可以确定得到波矢量的大小，和色散关系，以及真空中入射光的频率和波长，omega;/c = 2pi;/lambda;。

在同一个图上绘制的实线代表了由WinSpall生成的理论模拟曲线，WinSpall是由美因茨马克斯·普朗克聚合物研究所（MPIP）创建的一个免费的SPR仿真代码应用，代码基于菲涅耳方程和传递矩阵形式。通过输入波长和膜层厚度信息等实验参数，程序可以迭代地计算出尽可能接近实验观察到的表面等离子体共振的理论响应曲线。在计算过程中，金属膜的厚度与金属介电常数的实部和虚部都需要被设定为可自由拟合的参数。或者，对于计算方法，我们可以考虑其他地方提供的反射率的解析表达式。

由仿真得到的结果可以看出，激发波长分别为532nm和635nm的合理估计的理论膜层厚度分别为50plusmn;5nm和42plusmn;5nm。这些结果的可信度和准确度也受到作为金膜波长的函数的介电常数的实部的绝对值的增加和虚部的绝对值的减小的支持，这在其他地方可以被验证。拟合参数的值在表2中给出。我们注意到，虽然模拟结果中，金属介电常数的实部值能很好地符合相关的文献，但它将入射光波长为635nm的介电常数的虚部低估了二分之一。这种差异可归因于膜层质量，特别是表面污染方面和表面粗糙度方面，这可能也是在实验中不考虑光吸收或辐射表面等离子体衰减的原因。

表2 用于拟合如图4所示反射曲线的输入参数。

得到的金属膜的介电常数值对于了解表面等离子体的性质是非常有用的。预估一些有助于理解物理现象和可视化表面等离子体的参数是有很帮助的，例如分别在金属和电介质之间的交界面的两侧的场的横向分量的空间延伸z1 和z2；沿着界面的传播长度L; 以及相速度。

为了得出这些参数，可以使用表面等离子体的色散关系，给定关系式如下

（1）

其中和分别是金属和空气中表面等离子体波矢量的横向分量，ε1和ε2分别表示金属和空气的介电常数，z是界面正常的坐标。色散关系的推导可以在别处找到。表面等离子体波矢量的横向分量可由下式给出

（2）

复波矢量在金属和空气之间共享，其实部Kxrsquo;与虚部Kxrsquo;rsquo;的值可分别由下两式计算得到

（3）

（4）

已知表面等离子体的场强度在垂直于表面方向以幂指数形式衰减，因此金属/空气界面两边的场空间范围可由下式计算得出

（5）

类似的，表面等离子体的场强度沿着传播方向以指数exp（-2Kxrsquo;rsquo;）衰减，因此传播距离长度可由下式计算得出

（6）

其中相位矢量已经由下式给出

（7）

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