单壁和多壁碳纳米管的热稳定性外文翻译资料

 2022-11-08 17:53:59

英语原文共 9 页,剩余内容已隐藏,支付完成后下载完整资料


单壁和多壁碳纳米管的热稳定性

K. M. Liew,1,2,* C. H. Wong,1,2 X. Q. He,1 和M. J. Tan2

南洋理工大学,1南洋超计算和可视化中心,新加坡 南洋639798 南洋大道

南洋理工大学,2机械与生产工程学院,新加坡 南洋639798 南洋大道,

(收文日期2004年1月14日;修订稿收文日期2004年11月22日;出版日期2005年2月28日)

这篇论文研究单壁和多壁碳纳米管(CNTs)的热稳定性,使用分子动力学模拟结合Berendson控温方案,对开口和封口CNTs实现建模和模拟。研究发现,单壁CNTs比多壁CNTs热稳定性更好。模拟实验同时表明,越短的CNTs能承受越高的热负荷,具有更大直径的CNTs也对热负荷更有耐受性。

DOI:10.1103/PhysRevB.71.075424 PACS号:61.46. w, 65.80. n

Ⅰ.介绍

20世纪90年代初期发现[1]了CNTs,自那以来,它们因自身优秀的力学性能[2-6]而备受关注。在这篇论文里,我们对CNTs的热学性能进行研究。Hone等[7]通过比较穿过单壁CNTs样品的温差和穿过康铜棒的温差,测定了单壁CNTs的热导率。他们的结果给出了一个热导率k,它在30K时介于60和180 之间。Yang等[8]使用脉冲光热反射技术,研究了多壁CNTs的热导率。他们的结果显示,室温下多壁CNTs的热导率约为15。Vavro等[9]比较了单壁CNTs和充满了C60的单壁CNTs的热导率,他们发现充满了C60的单壁CNTs的热导率普遍比中空单壁CNTs的热导率高20%。室温下,中空单壁CNTs的热导率大约为15,而充满了C60的单壁CNTs的热导率k约为18。最近,Schelling和Keblinski[10]利用Gruuml;neisen理论[11] 分析了CNTs的热膨胀系数。他们的结果显示,长CNTs的热膨胀系数为负值。

尽管CNTs的热膨胀系数已经得到广泛研究,但还没有课题聚焦于不同温度下CNTs的原子结构的稳定性和变化。在这项工作里,我们将Berendson控温方案[12]和分子动力学(MD)相结合,以确定不同温度下各种CNTs的原子结构的变化和稳定性。即使Berendson控温方案不能重现正则系综,它也被广泛运用。这个方案通常给出同其它严格的方法一样的结果,并且它还允许系统在期望温度附近波动。但是在使用Berendson控温方案时需要注意,它可以重现正确的平均能量,但是其分布是错误的。因此,均值通常是正确的,但波动并非如此。

下一节我们会详细说明模拟方法。我们的研究结果聚焦于不同的CNT几何特征和它们承受热负荷的能力之间的关系,第Ⅲ节将展示对这些结果的讨论。

Ⅱ.模拟方法和思考

Brenner “第二代”多体反应经验键序[13]用于描述CNTs的碳原子之间的共价键。为了建立多壁CNTs层间远距离的van der Waals势模型,我们使用了一个Lennard-Jones 12-6式[14]中的简化的相互作用,计算式为:

, (1)

其中,势阱能系数 和平衡距离 分别为 和 [15]。

为了研究不同温度下,CNTs的原子结构如何变化及它们的稳定性,我们结合了Berendson控温方案[12]和MD模拟。这种方法要求CNT耦合到一个温度固定在期望值的外部热浴,热浴作为热源,提供和散去CNT的热量,使之保持合适。在每个时间步长测量原子的速度,这样温度的变化率就与热浴和CNT之间的温差成比例

, (2)

式中 是耦合系数,它的大小决定了热浴和CNT耦合的紧密度。越大的 意味越弱的耦合,而越小的 表示越强的耦合。这个方法使系统向着期望温度呈指数式下降/增长。温度在一系列时间步长中的改变为

, (3)

因此,速度的比例因子 为:

. (4)

从等式(4)可以看出,如果耦合系数 等于时间步长 ,那么Berendsen方案等价于简单ad hoc速度比例法。当时间步长为1ps,耦合常数 建议使用[12]的合适的值约为0.4ps,这样一来。

为了将Berendson控温[12]应用到CNTs的研究中,首先给这些原子随机的初始速度,初始值统一来自区间[-1, 1]上的速度分布。这些速度是成比例的,所以总的线性动量为零。因此,

, (5)

其中 代表x,y和z的方向。之后利用式(4)中的比例因子对各方向的速度重新调节,使它们达到期望温度T

自这些初始给定速度始,Maxwell速度分布应该在平衡中展开。Maxwell-Boltzmann定律[16]用于解析地评估Maxwell速度分布,其定义为

, (6)

它测定对一个特殊的值 有一个区间,N个原子中有速度的部分。由式(6),Maxwell速度分布可以被解析地评估为

. (7)

此分布为高斯分布,对于平均值,有标准误差。

Maxwell distribution function:

Maxwell分布函数;

Velocity: 速度

图1 温度对(10,10)单壁CNT速度分布的影响,由式(7)Maxwell速度分布计算得到。

图1显示,一个(10,10)单壁CNT处于不同的温度T,在100K,200K,300K,和400K时,它的Maxwell速度分布采用Berendsen控温[12]。随着温度T 增加,标准误差达到一致。

为了确认Maxwell速度分布是否已经展开,速度分布要在若干时间步长是时间平均的,并且在相同的动能下和Maxwell分布作对比。图2展示了(10,10)单壁CNT在温度 时的对比,图像很好地表明已达到平衡状态。

Maxwell distribution function:

Maxwell分布函数;

Velocity: 速度;

Maxwell distribution [Eq. (7)]: Maxwell分布 [等式 (7)] ;

Simulation run: 模拟运行

图2 (10,10)单壁CNT在温度=300K下,平均运行每超过100000次步长的速度分布(点)与Maxwell分布(线)的对比。

在模拟中,通过监控著名的Boltzmann H函数[16]动力部分的时间行为,以跟踪Maxwell分布的展开是很有意义的。H函数表示为

. (8)

图3显示了(10,10)单壁CNT在温度=300K平衡时的瞬时H函数计算结果。图中,处的水平线是模拟的动能下,对于Maxwell分布的H函数的值。约3000时间步长后,瞬时H函数向H函数的Maxwell值收敛,这表明Maxwell分布在大约3000时间步长中得到展开。超过3000步长时,瞬时H函数在H函数的Maxwell值附近波动,因此系统被认为是处于平衡的。

H-function: H函数;

H-function for the Maxwell distribution function:

针对Maxwell分布函数H函数;

Time steps: 时间步长

图3 (10,10)单壁CNT在温度=300K达到平衡时的H函数。

Kinetic energy :

动能;

Potential energy :

势能;

Time steps: 时间步长

图4 (10,10)单壁CNT在温度=300K达平衡后的动能与势能图像。

平衡时,势能 和动能 在一个定值附近波动。图4显示,(10,10)单壁CNT在温度 时达到平衡。经过4000时间步长后,动能 在9.0eV附近波动,与此同时,势能 在-7230eV附近波动。图像也表明总能量守恒。模拟过程中总能量关于平均值-7220.92eV的最大误差为。

Ⅲ.模拟的结果和讨论

本课题中,我们对开口和封口单壁CNTs都进行了研究,以决定端口盖对CNTs的影响。所有的单壁CNTs都遵循Maxwell速度分布,并利用H函数确认它们的平衡状态。

A. 端口封闭的单壁CNTs

对3个长度不同的(5,5)封口单壁CNTs进行研究,它们的长度L 分别为122,183 和244。如图5所示,长度为122的(5,5)封口单壁CNTs随温度T 从300K增加到2000K都未发生变形。在 时,封口单壁CNTs的主体开始轻微变形,并在=3489K时完全解体。

(a) At =300K: =300K时

(b) At =1000K: =1000K时

(c) At =2000K: =2000K时

(d) At =3000K: =3000K时

(e) At =3489K: =3489K时

图5 不同温度下,无拘束的封口(5,5)单壁CNT()的结构。

如图6所示,对长度为183的(5,5)封口单壁CNTs进行了相似的模拟。更长的封口单壁CNTs在 时结构开始变形,在更低的温度 时完全解体。

类似地,在完全崩解前,长度为244的(5,5)封口单壁CNTs原子结构发生明显变形,完全崩解温度=2946K。

(a) At =300K: =300K时

(b) At =1000K: =1000K时

(c) At =2000K: =2000K时

(d) At =3000K: =3000K时

(e) At =3333K: =3333K时

图6 不同温度下,无拘束的封口(5,5)单壁CNT()的结构。

B. 端口开放的单壁CNTs

为了与封口(5,5)单壁CNTs进行对比,我们也研究了不同长度(=122,183 和244)的开口(5,5)单壁CNTs。不同温度下的无拘束CNTs如图7和图8所示。

(a) At =300K: =300K时

(b) At =1000K: =1000K时

(c) At =2000K: =2000K时

(d) At =3000K: =3000K时

(e) At =3582K: =3582K时

图7 不同温度下,无拘束的开口(5,5)单壁CNT()的结构。

(a) At =300K: =300K时

(b) At =1000K: =1000K时

(c) At =2000K: =2000K时

(d) At =3000K: =3000K时

(e) At =3337K: =3337K时

图8 不同温度下,无拘束的开口(5,5)单壁CNT()的结构。

从图7可以看出,长度为122的开口(5,5)单壁CNT在温度时,两端开始微微凸出。随着温度提高到 时,开口(5,5)单壁CNT的结构开始变形。当温度提高到 时,此CNT发生屈服,并在=3582K时解体。弯曲应力热收缩使其从头至尾发生收缩,这与Schelling等[5]的发现相符。

如图8所示,长度为183的开口(5,5)单壁CNT在温度K时两端发生明显变形。从到,此CNT开始发生屈服,导致其首尾距离缩短。 时,长度为183的开口(5,5)单壁CNT不能再承受热负荷并解体。

我们也建立了一个长度为244的开口(5,5)单壁CNT模型,并模拟对其施加热负荷。结果显示,它在温度达到 时崩解。

从图5至图8可观察得出,在封口和开口(5,5)单壁CNTs之间,原子结构的变形存在延迟。对于开口CNTs,端部原子首先开始变形,可能是由于CNTs端部的未成键价键想和其它碳原子成键。而当封口CNTs受到热负荷时,它的主体先开始变形。但是,开口和封口CNTs在解体之前能抵抗的最大临界温度只有小于5%的不同(见图9)。因此为了简化模型,再对开口的(10,10)和(12,12)单壁CNTs进行研究。

Temperature, T (K): 温度T (K);

Length, L (): 长度L ();

Closed-capped: 端口封闭;

Open-capped: 端口开放

图9 图像描述了解体前不同长度的各单壁CNT能承受的最高温度。

图9包含了开口的(10,10)和(12,12)单壁CNT对温

剩余内容已隐藏,支付完成后下载完整资料


资料编号:[138897],资料为PDF文档或Word文档,PDF文档可免费转换为Word

原文和译文剩余内容已隐藏,您需要先支付 30元 才能查看原文和译文全部内容!立即支付

以上是毕业论文外文翻译,课题毕业论文、任务书、文献综述、开题报告、程序设计、图纸设计等资料可联系客服协助查找。